⁷Be и ¹³⁷Cs как мониторы радиоактивности атмосферы (на примере г. Ростова-на-Дону)

Аннотация

А.С. Воронченко, В.В. Стасов

В рамках мониторинга радиоактивности приземного слоя атмосферы в г. Ростове-на-Дону (в период 2002-2008) определялось содержание радионуклидов в аэрозолях (1 раз в неделю). Разработана регрессионная модель для анализа влияния метеоусловий на распределение объемной активности 7Ве в приземной атмосфере. Используя данную модель, описывающую сезонное поведение 7Ве в атмосфере только с учетом изменения метеоусловий, были выделены вклад ветрового подъема каждого радионуклида и его техногенная составляющая. Получены данные о вкладе техногенных выбросов в объемную активность естественных радионуклидов в приземной атмосфере. Выявлены и оценены различные источники загрязнения атмосферы г. Ростова-на-Дону, такие как промышленные предприятия, ТЭЦ, автотранспорт.
Ключевые слова: естественные и искусственные радионуклиды, радиоактивность атмосферы, метеоусловия, атмосферные аэрозоли, монитор, ветровой подъем, техногенные выбросы. № гос. регистрации 0420900096\0021

25.00.36 - Геоэкология

НИИ Физики при ЮФУ

Радионуклиды в приземный слой воздуха поступают из верхних слоев атмосферы (космогенный ⁷Ве), от земной поверхности (эманации радона и торона и продукты их распада, в том числе ²¹⁰Pb, естественные (ЕРН) и искусственные (ИРН) радионуклиды, поднимаемые ветром с пылью) и из нижнего слоя атмосферы (ЕРН технологических выбросов транспорта и различных промышленных объектов, ИРН от нормальной работы, при инцидентах и авариях ЯТЦ).  И среди этих радионуклидов только ⁷Ве, зависящий лишь от уровня солнечной активности и метеоусловий региона, в котором он определяется, практически не связан с деятельностью человека. Следовательно, его можно использовать как монитор для выявления источников поступления в атмосферу других радионуклидов [1].
Для этого строится регрессионная модель, и в качестве факторов влияния на распределения объемной активности ⁷Ве используются: метеоусловия в пункте наблюдения данного радионуклида (Х₁–количество выпавших осадков, Х₂–температура воздуха, Х₃–скорость ветра, Х₄–относительная облачность, Х₅–относительная влажность воздуха, Х₆–атмосферное давление), показатели солнечной активности (Х₇–числа Вольфа) и запыленность атмосферы (Х₈). Все перечисленные факторы допускают количественные изменения, и ни один из них не является составной частью другого. В результате многофакторного регрессионного анализа установлено, что зависимость между ⁷Ве и факторами Х₁, Х₂, Х₃, Х₄, Х₅, Х₆,Х₇и Х₈ является линейной или близко к ней. Получено следующее уравнение множественной регрессии:
У=7,68E-02+6,84E-06*Х₁+1,03E-04*Х₂+2,08E-04*Х₃-2,27E-04*Х₄-4,49E-05*Х₅-6,64E-05*Х₆-2,22E-05*Х₇-1,39E+01*Х₈.
Статистическая проверка адекватности уравнения показала, что оно значимо. Значение коэффициента множественной корреляции составило 0,91. Расчетное значение коэффициента множественной детерминации равно 0,83. Статистическая проверка адекватности модели показала, что значение коэффициента множественной корреляции остается по-прежнему значимым (0,909).

Рис.1. Активность ⁷Ве экспериментальная и прогнозируемая за период 2002-2008 гг

Объемная активность (ОА) ⁷Ве в аэрозолях, измеренная за весь период наблюдений, и расчетная, зависящая от всех рассматриваемых факторов, приведены на Рис.1, на котором видна высокая степень согласия экспериментальных и расчетных по модели ОА ⁷Ве. Таким образом, можно считать оцененные по модели степени влияния различных факторов достоверными.
После поступления ⁷Ве к земной поверхности с атмосферными осадками он накапливается преимущественно в растительности, в опаде и относительно немного в почве: удельные активности относятся как 125:50:15. В то же время ¹³⁷Cs содержится в тех же пробах как 0:25:60, а ⁴⁰К как 800:275:300. Эти два радионуклида используются как реперы на основе полученных по значительному массиву данных (n≈342) аппроксимационных соотношений между содержанием ⁷Ве от ветрового подъема в воздухе А_ВеВП и содержаниями в нем ¹³⁷Cs и ⁴⁰К А_Cs и А_К.
По ¹³⁷Cs: А_ВеВП= α_i А_Cs +β₁, а по ⁴⁰К: А_ВеВП= α_iА_К+β₂,
где α₁=235,53; α₂=9,36 и β₁=1,21е-07; β₂=2,43е-08.
Определяемые по этим соотношениям содержаниям ⁷Ве в воздухе следует относить к плотности выпадения ⁷Ве на земную поверхность: , где V – плотность выпадения ⁷Ве на земную поверхность в данный месяц (мБк/м²мес), А_iВе∑, P_i, t_i полные содержания ⁷Ве в атмосферном воздухе в i-й месяц (мБк/м³), количество выпавших осадков в i-й месяц (м/мес) и время 5-t_i число месяцев, прошедших до момента определения V.
Таким образом, относительные доли ветрового подъема определяются по Δ= А_ВеВП/V. Средние по годам величины Δ определенные по ¹³⁷Cs и по ⁴⁰К, а так же в максимумах ветрового подъема ⁷Ве каждого года величины Δm приведены в Таблице 1.

Таблица 1

Различие оценок Δ по разным радионуклидам-реперам связано с различием частиц-носителей этих радионуклидов: носителями ¹³⁷Cs являются мелкодисперсные фракции почвы, а носителями ⁴⁰К – частицы почвы и растительности (с преобладанием последних). Заметим, что содержания этих радионуклидов в воздухе не коррелируют с его запыленностью. Максимумы величин Δ определяются сочетанием относительно высокой температуры, низкой влажности и малого количества осадков в конце лета.
Средние по годам доли ветрового подъема ⁷Ве существенно связаны со средними индексами ветра: при =2 балла средние Δ₁ и Δ₂ равны 8,3% и 9,7%, а при =4,3 балла средние Δ₁ и Δ₂ равны 12,7% и 16,8%. Почти каждый год ветровой подъем в среднем и в максимумах с растительными остатками преобладает. Исключения имеются лишь только в 2002 г. и 2004 г., когда ветровой подъем и в среднем и в максимумах преобладает с почвенной пылью. Средние многолетние доли ветрового подъема с различными частицами зависят от силы ветра: при =2 балла в максимумах преобладает подъем почвенных фракций, а при =4,3 балла – растительных фракций.

Рис. 2. Сезонный ход содержания ⁷Ве в приземном слое воздуха г. Ростова-на-Дону за 2002-2008 гг

Сезонный ход содержания ОА ⁷Ве в приземном слое воздуха г. Ростова-на-Дону (полного и связанного с ветровым подъемом) приведен на Рис. 2. Суммарный ветровой подъем (по ¹³⁷Cs и ⁴⁰К) ⁷Ве имеет максимумы в марте-апреле, связанные с весенне-летней перестройкой атмосферы, и в сентябре-октябре.
Вычитая вклад ветрового подъема, и учитывая влияние солнечной активности (числа Вольфа), введем поправки и получим распределение объемной активности ⁷Ве, которая описывает сезонное поведение радионуклида ⁷Ве в атмосфере с учетом изменения метеопараметров из года в год. В таком виде ОА ⁷Ве учитывает только общие для всех радионуклидов особенности вертикального перемешивания воздушных масс во всей толще атмосферы над пунктом наблюдения, учитывающим основные влияющие метеорологические факторы. Таким образом, полученное распределение является своеобразным индикатором для определения «отклонений» от распределения объемной активности любого радионуклида, который мы фиксируем в атмосфере. И, следовательно, можно выделить данные «отклонения», которые будут являться продуктами деятельности ЯТЦ, вторичным загрязнением атмосферы (ветровой подъем) или техногенной составляющей (деятельность различных предприятий города и выбросы автотранспорта).
На Рис. 3 приведено распределение ОА¹³⁷Cs, нормированное на исправленную ОА ⁷Ве.
К настоящему времени верхние слои атмосферы практически полностью очистились от глобального загрязнения ¹³⁷Cs, а его содержание в приземном слое воздуха определяется ветровым подъемом с земной поверхности загрязненной этим радионуклидом пыли. Этот процесс особенно интенсивен в сухие месяцы года, следующие за особо теплыми месяцами, и связан также с отмиранием растительного покрова. Обычно это происходит в регионе в сентябре-октябре. Заметен рост этого эффекта в 2006-2007 гг. во время сильных восточных ветров. Такая временная зависимость полной объемной активности ¹³⁷Cs в атмосфере отражает чисто ветровой характер поступления этого радионуклида в приземный воздух и подтверждает правомерность использования 137Cs в качестве монитора ветрового подъема с почвенной пылью.

Рис. 3. Отношение распределения объемной активности ¹³⁷Cs к исправленной активности ⁷Ве

Так как ¹³⁷Cs является хорошим трассером ветрового подъема, то отношение объемной активности любого радионуклида к цезию покажет более четко распределение активности без учета ветрового подъема. Данные распределения показаны на Рис. 4.

а)	б)
в)	г)
д)	е)

Рис. 4. Отношение распределений объемных активностей: а) ²²⁶Ra, б) ⁴⁰К, в) ²¹⁰Pb, г) ²³²Th, д) ²²⁴Ra, е) ²³⁴Th к исправленным активностям ⁷Ве и ¹³⁷Cs

В распределениях ЕРН, нормированных на ⁷Ве, более или менее четко проявляются пики, связанные с сезонными изменениями метеопараметров: пики в марте-апреле (весенняя перестройка атмосферы), в июне-июле (максимальное выпадение осадков), а также в августе-сентябре (ветровой подъем). Относительная интенсивность этих пиков несколько различается у различных радионуклидов из-за специфической реакции каждого из них на изменение метеоусловий.
Например, пики, связанные с ветровым подъемом для ⁴⁰К становятся более интенсивными в годы с повышенной скоростью ветра. Поведение максимумов у ²³²Th и у его дочернего продукта распада ²²⁴Ra подобно.
Однако самым интересным является появление во временных зависимостях зимних максимумов в интервале ноябрь-февраль. Почти у всех радионуклидов они были наиболее яркими в зимы 2005-2006 гг. и 2007-2008 гг., а среди всех ЕРН они были более интенсивными у ²¹⁰Pb. Этот эффект значительного повышения объемной активности ЕРН зимой естественно связывать с выбросами этих радионуклидов при сжигании органического топлива в зимний период.
По существу указанные отношения объемных активностей Х-го радионуклида (кроме ¹³⁷Cs) к исправленной активности ⁷Ве являются отношениями типа , т.е. содержат как техногенную составляющую, так и составляющую ветрового подъема. Соответственно отношения объемных активностей Х-го радионуклида к активности ¹³⁷Cs являются временным ходом исключительно техногенной составляющей Х-го радионуклида.

а)	б)
в)	г)

Рис. 5. Зависимость площадей зимних техногенных пиков от средней температуры: а) для ⁴⁰K и ²³⁴Th, б) для ²³²Th и ²²⁶Ra, в) для ²¹⁰Pb, г) для ²²⁴Ra

В распределениях ЕРН, нормированных на ¹³⁷Cs, очень четко видны максимумы, имеющие место в самые холодные месяца года (с ноября по февраль-март), которые связаны с выбросами систем отопления. Зависимость площадей данных максимумов от температуры показана на Рис.5. Наблюдается следующая тенденция – при понижении температуры увеличивается площадь. Максимальным значением для всех функций является зима 2005-2006 года - самая холодная за весь наблюдаемый период.
На Рис. 5 видно, что соотношения площадей зимних техногенных пиков относятся как 350:10:5:2:1:1 (²¹⁰Pb:²³⁴Th:⁴⁰K:226Ra:²³²Th:²²⁴Ra). Причем подавляющий вклад в техногенные выбросы радиоактивности объектов систем отопления в приземную атмосферу города дает ²¹⁰Pb как сам по себе, так и в результате распада радона.
При сжигании природного газа в бытовых целях, а также в целях отопления содержатся радионуклиды, как это показали первые пробные эксперименты. Радионуклидный состав природного газа представлен в таблице 2, из которой видно, что 210Pb, ²³⁴Th, ⁴⁰K, ²²⁶Ra, ²³²Th, ²²⁴Ra относятся как 426:13:6:6:1:1. Причем данные соотношения практически схожи с соотношениями площадей зимних техногенных пиков.

Таблица 2

В распределениях ЕРН, нормированных на 137Cs, для всех естественных радионуклидов характерно наличие некоторого общего фона (непрерывного во времени). Это свидетельствует о том, что выбросы этих радионуклидов происходят практически непрерывно (от предприятий с непрерывным технологическим циклом и от автотранспорта). И как видно из Рис. 6, с каждым годом количество этих выбросов растет пропорционально увеличению транспорта.

Рис. 6. Площади распределения отношений без учета площадей зимних максимумов: а) для ⁴⁰K, ²³⁴Th, ²²⁴Ra, ²³²Th и ²²⁶Ra, б) для ²¹⁰Pb

Подавляющий вклад в техногенную составляющую от выбросов автотранспорта и промышленных предприятий города дает также ²¹⁰Pb. Как видно из таблицы 2, активность ²¹⁰Pb максимальна также и в выхлопах бензина и солярки.

Список литературы

1. Steinmann P., Billen T.,Loizeau J.L.e.a. Berrilium-7 as a tracer to study mechanisms and rates of metal scavenging from lake surface waters. Geochimica at cosmochimica. Acta, 1999, v. 63, № 11/12.